【科研摘要】

具有多响应和自修复特性的双交联网络(DCN)水凝胶由于其广泛的机械强度而得到了广泛的关注，引起了广泛的关注。最近，迪肯大学孔令学教授，澳大利亚联邦科学与工业研究组织郝晓娟教授和阿尔伯特大学Ravin Narain教授团队联合开发了一种DCN水凝胶，它结合了动态亚胺和具有中性pKa值(7.2)的苯并三硼酸酯作为双键，并含有生物相容性两性离子聚(2-甲基丙烯酰氧基乙基磷酰胆碱)[poly(MPC)]作为骨架。振荡流变学结果表明，与单亚交联网络(SCN)水凝胶相比，剪切增强了机械性能，SCN水凝胶仅使用亚胺键或苯并草硼酸酯作为键。由于刺激反应性亚胺和苯并草硼酸酯的共存，DCN水凝胶对pH，糖和过氧化氢表现出敏感的多重反应性。

双键的动态特性使DCN水凝胶在断裂后具有出色的自愈能力。更重要的是，通过细胞毒性活/死试验建立了在三维(3D)细胞封装中优异的生物相容性和性能，这表明DCN水凝胶作为细胞培养支架的巨大潜力。生物相容性基于聚(MPC)的主链和快速形成的交联网络使DCN水凝胶有望成为未来生物医学应用的候选者。相关论文以题为Dual-Cross-Linked Network Hydrogels with Multiresponsive, Self-Healing, and Shear Strengthening Properties发表在高分子领域顶刊《Biomacromolecules》上。

【主图】

示意图1.双交联网络水凝胶(MFMaLA)和单交联网络水凝胶(MFLA和MMaLA)的示意图

图2.(A)MFMaLA-10%，MFLA-10%和MMaLA-10%水凝胶的动态振荡频率扫描，在1%和37°C的应变下稳定2小时。(B)以10 rad/s和37°C的频率收集的MFMaLA-10%，MFLA-10%和MMaLA-10%水凝胶的储能模量。

图3.(A)MFMaLA-10%水凝胶在37°C下的动态应变扫描(ω= 10 rad/s，γ= 2%)。(B)在37°C时MFMaLA-10%的动态循环应变扫描测量(ω= 10 rad/s，γ= 0.1或500%)。(C)证明MFMaLA-10%的自愈特性。比例尺= 1厘米。(D)证明MFMaLA-10%的可注射性质。比例尺= 1厘米。水凝胶用痕量的亚甲基蓝染色，以进行清晰的观察。

图4.(A)通过改变pH值可逆的凝胶-溶胶-凝胶转变。(B)通过添加果糖证明糖响应性(左:在PBS中;右:在含有果糖的PBS中)。(C)通过添加H2O2(左:在PBS中;右:在含有H2O2的PBS中)显示的ROS响应度。水凝胶用痕量的RhB染色，以进行清晰观察。

【总结】

通过RAFT聚合合成了用醛，苯并氧杂硼酸酯，糖或胺基官能化的基于两性离子MPC的共聚物。新型DCN水凝胶是利用动态亚胺键和苯并氧杂硼酸酯与糖之间的相互作用作为双交联网络自发制备的。流变实验表明，与相应的SCN水凝胶相比，DCN水凝胶表现出协同剪切增强作用，适用于广泛的生物应用。

TOC

流变分析和目测观察表明，其自愈性能和可注射性极好。动态化学赋予了这种DCN水凝胶对pH，糖和ROS的多种响应能力，因此它可能是组织工程以及类器官和干细胞疗法的合适载体。更重要的是，由于其低的细胞毒性和自发的3D细胞封装能力，水凝胶可被视为最有前途的用作人工细胞外基质的软质材料之一。

参考文献:doi.org/10.1021/acs.biomac.0c01548

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