【科研摘要】

软离子导体(例如水凝胶和离子凝胶)已经实现了可拉伸和透明的离子电子学，但它们受到液体成分固有的关键限制，这些限制可能会泄漏和蒸发。最近，华南理工大学孙桃林/浙江大学贾铮教授团队在《Advanced Materials》上A Mechanically Robust and Versatile LiquidFree Ionic Conductive Elastomer的论文。展示了新型无液体离子导电弹性体(ICE)，它们是通过锂键和氢键承载锂阳离子和相关阴离子的共聚物网络，因此它们本质上不受泄漏和蒸发的影响。ICE具有非凡的机械通用性，包括出色的可拉伸性，高强度和韧性，可快速自我修复，和3D可打印性。更有趣的是，ICE可以克服强度与韧性之间的冲突(这在力学和材料科学领域已广为人知)，并且可以克服离子电导率常见的离子电导率和机械性能之间的冲突。进一步开发了几种基于ICE的无液离子电学器件，包括电阻传感器，多功能离子蒙皮和摩擦电纳米发生器(TENGs)，它们不受以前基于凝胶的设备的限制，例如泄漏，蒸发和弱的水凝胶-弹性体界面。另外，通过打印一系列具有精细特征的结构，可以证明ICE的3D可打印性。这一发现为各种要求环境稳定性和耐久性的电离电子提供了希望。

【图文解析】

为了制造ICE，将双(三氟甲烷)磺酰亚胺锂(LiTFSI)(一种广泛用于锂离子电池的聚合物电解质中的锂盐)溶解在乙二醇甲基醚丙烯酸酯(MEA)和丙烯酸异冰片酯(IBA)的液体二元混合物中。除非另有说明，否则本工作中LiTFSI的摩尔浓度C为0.5 m。然后使用0.0052 m可溶于液体单体的光引发剂二苯甲酮，通过丙烯酸酯单体混合物的自由基共聚反应形成ICE，而无需使用任何有机溶剂。因此，ICE完全由交联的共聚物网络(即P(MEA-co-IBA))以及可移动的锂离子和相关的阴离子(图1a)组成，并且没有液体。

图1无液体离子导电弹性体(ICE)的示意图和物理特性。

进行小角度X射线散射(SAXS)和广角X射线散射(WAXS)来研究ICE的微观结构。ICE具有非晶态结构，因此未观察到相分离，表明LiTFSI均匀分散在ICE中，MEA和IBA沿共聚物链无规排列(图1b)。ICE具有约1640%的相当大的断裂应变(图1c)，高于不含LiTFSI的F = 0.2的纯共聚物P(MEA-co-IBA)的≈1400%值。值得注意的是，这是报道的最可拉伸的无液体ICE之一。经热重分析(TGA)证实，无液体ICE也具有很高的热稳定性(图1d)。此外，ICE的玻璃化转变温度(Tg)为-14.4°C(图1e)，高于该温度时，ICE可以拉伸并具有导电性(通过差示扫描量热法(DSC)测量)。通过调节LiTFSI的摩尔浓度，可以合成一系列具有不同机械性能的无液体ICE。力学性能包括样品的拉伸性，断裂韧性，强度和杨氏模量，分别从力学测试中提取出来，如图2a-d所示。

图2无液体ICE的机械性能。

除了优异的机械性能外，不含液体的ICE还具有良好的离子电导率。在此，电导率是在环境条件下测量的，由σ=L/(AR)决定，其中L为样品长度，A为样品的横截面积，R为体电阻。当盐浓度从C=0.5增加到2.0 m时，ICE的电导率从4.20×10-4增加到5.28×10-3 Sm-1(图3a)，因为离子电导率通常与有效离子数成正比。流动离子。此外，随着温度的升高，无液体的ICE表现出更高的电导率(图3b)。图3c显示了ICE在1周内的离子电导率。LiTFSI浓度为0.5和1.0 m的样品在测试期间显示出理想的电导率。图3d显示了自修复过程中切割样品的电导率。切割后，尽管两半物理接触，但切割后样品的电导率远低于原始ICE。电导率在10小时内恢复到初始值的97%，显示出损伤后自主的电自我修复能力(图3d)。

图3无液体ICE的电化学性能。

另一个代表性的离子电子设备是离子皮肤，这是一种由介电弹性体(例如，丙烯酸弹性体VHB或聚二甲基硅氧烷(PDMS))夹在两个离子导体(即电极)之间的电容式传感器。两个电极通过两条金属线连接到电容表。当外力(即拉伸或压力)使皮肤变形时，由电容表测量的电容会增加，从而使离子皮肤能够感知变形。基于这个概念，已经报道了各种离子皮肤，主要使用聚电解质水凝胶和离子凝胶作为离子导体。在这项工作中，将ICE用作离子电极，制成无液体的非挥发性离子蒙皮，其包含夹在两个ICE之间的介电弹性体(即纯P(MEA-co-IBA)共聚物)(即，含1.5 m的LiTFSI的P(MEA-co-IBA)共聚物(图4a)。新型离子皮肤本质上不会泄漏，更重要的是，它具有强大的弹性体-ICE附着力，这与水凝胶基人造皮肤中较差的弹性体-水凝胶界面形成鲜明对比。作者通过简单地将介电弹性体附着到ICE的表面上，制成了聚合物线(由两个ICE通过介电弹性体通过结点相连)组成(图4b–I)。

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