氧化亚氮作为一种重要的温室气体，其全球变暖潜能值(GWP)是二氧化碳的310倍，而且N2O对平流层中臭氧层具有极大的破坏作用[1-2]。N2O的排放源主要有自然源与人为源，大部分N2O来自自然源的排放，人为源的排放大约占35%，主要来自己二酸与硝酸的生产[3]。随着经济的快速发展，人类活动产生的N2O排放量以每年0.2%～0.3%的速度增加，使当今的环境问题更加严重，减少N2O的排放量迫在眉睫[4]。目前，用于N2O处理的主要方法有高温分解、选择性催化还原以及直接催化分解，其中高温催化分解能耗高，反应温度800 ℃以上，N2O的分解率很低且容易产生二次污染[5]，选择性催化还原处理N2O需要使用还原剂(NH3等)，增加了工艺所需的成本，容易产生氮氧化物等二次污染[6-7]，而N2O的直接催化分解是利用催化剂将N2O直接催化分解成N2和O2，被认为是最经济高效的方法，拥有广泛的应用前景[8]。

N2O直接分解催化剂研究较多的主要有贵金属催化剂、复合金属氧化物催化剂以及分子筛催化剂[9-10]。贵金属催化剂在N2O直接催化分解领域应用较早，Rh、Ru、Ag等贵金属在N2O催化分解过程中表现出良好的低温催化活性，但是成本过高且易中毒失活等缺点使其无法大规模应用[11-13]。单金属氧化物催化剂在N2O催化分解中活性一般较差，复合金属氧化物在N2O催化分解中应用更多，应用较多且活性较好的有Cu、Co等[14-15]，具有较好的水热稳定性，较宽的催化温度窗口，但是相对于贵金属催化剂与分子筛催化剂，复合金属氧化物催化剂活性较差[16-17]。分子筛催化剂Cu/ZSM-5因其较好的低温活性，较低的成本，在N2O直接催化分解研究领域有广泛的应用，被认为是催化N2O减排的最有希望的催化剂之一[18-19]。

本文探索了催化剂成型过程中胶溶剂用量对CuO/HZSM-5成型催化剂性能的影响。酸性胶溶剂对成型催化剂的机械强度、孔结构、表面酸量等物化性质有重要的影响[20]，因此本研究以硝酸为胶溶剂，通过分析催化剂的机械强度、催化活性、晶体结构、孔结构等方面，对不同胶溶剂用量的成型催化剂进行催化性能分析。

1 实验部分

1.1 试 剂

载体HZSM-5分子筛，硅铝比为27，南开催化剂厂；活性组分前驱体Cu(NO3)2·3H2O，分析纯，天津市福晨化学试剂厂；胶溶剂硝酸，纯度66%～68%，北京化工厂；助挤剂田菁粉(XLMK-TJ)，工业级，白色或淡黄色，北京化工厂；粘合剂拟薄水铝石，牌号为P-DF-07/03-LSI，工业级，鲁中实业贸易公司化学品氧化铝厂。

1.2 催化剂挤条成型

催化剂成型采用江苏华宇机械厂生产的HYNJ-20实验室精密挤条机，工作功率0.55 kW，工作压力12 MPa。选用不同浓度的胶溶剂，按照一定的水粉比与粘合剂(拟薄水铝石)、助挤剂(田菁粉)混合，然后在成型挤条机中捏合成型，成型催化剂的形状为五叶草状。催化剂成型后，再经过110 ℃干燥(10～12) h，550 ℃焙烧4 h得到催化剂。前驱体Cu(NO3)2·3H2O 的用量依据最终催化剂活性组分CuO负载量来计算，CuO负载量为质量分数8%。成型催化剂样品如图1所示。

图1 成型催化剂样品Figure 1 Extrudate catalyst samples

1.3 成型催化剂活性评价

催化剂活性评价所用的原料配气比例是基于工业实际条件优化后[21]进行设计的，反应配气的总流量为100 mL·min-1，空速为6 000 h-1，配气中各种气体的比例(体积分数)分别为10%N2O、5%O2，其余气体以N2作为平衡气。催化剂活性评价采用气固相固定床反应装置(WFS-3015)，程序升温使催化剂与N2O进行反应。反应尾气分析采用GC9890A气相色谱仪，载气为H2，由N2/H2/空气一体机提供。催化剂活性评价装置流程如图2所示。

图2 催化剂活性评价装置流程Figure 2 Flow chart of catalyst activity evaluation device

1.3 催化剂表征

成型催化剂晶体结构分析采用日本岛津公司XRD-7000型衍射仪，工作电压40 kV，工作电流30 mA，扫描范围6°～80°，扫描速率4°·min-1。

成型催化剂孔结构分析采用美国麦克仪器公司生产的ASAP-2020 型比表面积分析仪，真空预处理、300 ℃的条件下保持4 h，然后利用液氮保持低温约-196 ℃，以N2为吸附气体对催化剂的孔结构参数进行测定。

H2-TPR表征采用美国麦克仪器公司生产的Chemisorb-2750型程序升温化学吸附仪，考察催化剂的还原能力。500 ℃持续通入N2保持1 h，确保催化剂样品中的水分等杂质完全脱除。待炉温降至室温后，关闭N2并通入Ar-H2混合气体，氢气体积分数10%，以8 ℃·min-1的升温速率开始程序加热，最高温度至800 ℃。

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